Los inicios del Colegio Mayor Monterols, durante los años cuarenta del siglo XX, están íntimamente ligados a la figura de san Josemaría Escrivá. El fundador del Opus Dei quiso promocionar una residencia universitaria en la que se diese una profunda formación académica y espiritual a los estudiantes que residiesen y a los que participasen de sus actividades.

Él mismo impulsó el proyecto y se implicó en la búsqueda de financiación, siguiendo también de cerca la evolución de las obras. En 1949 se inauguró la residencia que desde entonces ha tenido una actividad ininterrumpida durante más de setenta años. Por sus instalaciones han pasado cerca de un millar de residentes y muchos otros socios y amigos.

De este Colegio Mayor han surgido iniciativas con renombre en la sociedad barcelonesa. Dos ejemplos son el Cineclub Monterols, merecedor del premio Sant Jordi al mejor cineclub de Cataluña en 1959, y la revista Nova Diagonal, hecha por y para los universitarios, distribuida a todas las facultades catalanas.